2009年7月，与恬妞合作了中国首部时尚剧《时尚王国》，饰演周恬一角；同年，拍摄赖水清执导的家庭伦理情感戏《家后》，饰千金大小姐潘艳。

2010年3月，主演了儿童公益题材影片《天堂村的孩子们》，饰舒贝；4月，领衔主演都市时尚戏《摩登新人类》，在剧中饰演拜金女叶莎莎一角，并与胡歌、陈意涵合作此剧；10月，加盟了高梓博执导的爱情悬疑戏《掩护》，饰特工康晶晶；10月29日，在陈勛奇执导的贺岁电影《杨门女将之军令如山》中饰杨四娘；同年，与罗晋共同演绎了男人励志剧《阿诚》，扮演单亲妈妈。

2011年1月，主演了由同名小说改编而来的作品《千山暮雪》，在剧中饰演“超级明星”苏珊珊；6月，和方力申合作都市情感励志偶像剧《假如我是真的》，饰演富二代白笛滴；9月，搭档邵兵、黄维德领衔主演了抗战历史题材年代剧《大金脉》，扮演留洋归来的新潮女性“顾玉真”；10月，主演了雪灵之小说《殇璃》改编的古装剧《清宫绝恋》，诠释纯美娇俏的梓晴格格；随后，与文章共同参演了贺岁片《亲家过年》，饰姚婷婷。

2012年3月，加盟胡明凯执导的古装悬疑剧《辣妈俏爸》的拍摄，饰上官燕儿；4月，拍摄了民族题材电视剧《茶颂》，杨紫彤在剧中饰演满族格格“乌云珠”。

2013年7月，与李威共同主演了惊悚爱情电影《夜半梳头》；8月，拍摄悬疑爱情惊悚电影《花咒》，饰女佣“夏荷”；10月，领衔主演了真实故事改编的《穿警服的那些女孩儿》，饰演女骑警孙沐夏。

2014年6月，与刘向京、潘泰名共同主演了庆祝抗战胜利70周年的献礼剧《历史的使命》，饰演被日本军国主义思想吞噬的“儈子手”。

2016年4月，出演了电影《7把枪》是一部关于剿匪枪战题材的作品，杨紫彤在里面首次饰演女土匪林月英。

2011年11月，杨紫彤受邀参加由凤凰网主办，小马奔腾公司支持的“美丽童行2011主题慈善晚宴”。

在拍摄《穿警服的那些女孩儿》时，她展现出了女骑警在工作上的英勇无畏、飒爽英姿；杨紫彤在《摩登新人类》里，把叶莎莎出众的外表和複杂可爱的形象演绎的淋漓尽致（网易网评）。她能驾驭豪迈爽朗的现代女性，也能演绎诸多个性角色；杨紫彤拥有良好的运动基础，每周都要练习三次高温瑜伽，包括定期会去游泳，打网球等等（腾讯网评）。在《杨门女将》中，她把杨四娘这份冷艳外表下的痴情与坚强演活了（新浪网评）。